Альфонсо I  вступил на престол после смерти своего брата, не оставившего наследников. В 1109 году  Альфонсо женился на донье Урраке – единственной дочери и наследнице Альфонсо VI Кастильского и Констанции Бургундской, получив таким образом в свое владение два королевства – Арагон и Кастилию. Однако разногласия, которые стали все чаще возникать между супругами, были привычным делом для арагонцев и кастильцев, постоянно сражавшихся друг с другом до самой смерти доньи Урраки в 1126 году. Альфонсо нанес поражение мусульманам более чем в ста битвах и сражениях, захватив в 1118 году Туделу и Сарагосу, в которую он перенес столицу своего королевства, а после битвы при Кутанде – Калатаюд, Бубьерку, Альхаму, Арису и Дароку.

В 1125 году Альфонсо I успешно начал рискованный поход в Андалусию, ему удалось дойти до Мотриля. По пути домой Альфонсо потерпел поражение от всех противостоящих ему противников и привел с собой в Арагон более десяти тысяч мосарабов, которые впоследствии обосновались в его королевстве.

 Это произошло в 1126 году. В том же году, когда умерла донья Уррака и когда ее сын был провозглашен королем Кастилии Альфонсом VII. Альфонсо I Воитель решил отстоять  свои мнимые права на Кастилию и для этого направился в Паленсию, где обнаружил войско своего пасынка. Однако битва не состоялась из-за вмешательства глав двух королевств. Перемирие, о котором тогда условились короли (1127 год), стало миром лишь два года спустя (1129 год), и с тех пор Воитель больше не вторгался в Кастилию. В 1131 году Альфонсо захватил французский город Байонна, а в 1133 году – крепость Мекиненса, расположенную на месте слияния рек Сегре и Эбро. На следующий год он осадил Фрагу и погиб в крупном сражении у стен этой крепости.

Так как детей у Альфонсо I  не было, в 1131 году, находясь у стен Байонна, он написал завещание, которое было оглашено два года спустя в Сариньене. В нем он завещал все свои владения храму Гроба Господня, Тамплиерам и гостеприимным жителям Иерусалима. Однако это распоряжение не было исполнено. Смерть Альфонсо I  вновь разделила монархии Наварры и Арагона, объединенные на протяжении полувека. Наваррцы избрали королем сына инфанта дона Рамиро дона Гарсию Рамиреса, женившегося на дочери Сида, а арагонцы – брата Альфонса I, монаха монастыря Сан-Пон-де-Томье близ города Нарбонна дона Рамиро.

 После завоевания Сарагосы в 1122 году Альфонсо I основал первый рыцарский орден Испании – Ополчение Каесарагустана, содержавшийся на деньги, полученные в крестовых походах.